Reaktionen durch heiße und solvatisierte Elektronen bei kryogenen Temperaturen
- Die Wechselwirkung und die Dissoziation von Chlor- und Brombenzol auf Cu(111) und auf Eisstrukturen wird mit der Kombination aus spektroskopischen und theoretischen Methoden mit Realraumbildgebung untersucht, um mögliche Prozesse für die Atmosphärenchemie aufzudecken. Bei Bedeckungen von unter 0,5 ML auf Cu(111) bildet das Halobenzol wasserstoffbrückengebundene Cluster. Adsorbiert auf Eisoberflächen interagieren Halobenzolmoleküle mit koordinativ ungesättigten Wassermolekülen in Defekten. Dort lokalisieren auch durch UV-Licht angeregte Elektronen aus dem Metall im Leitungsband des Eises, bevor sie solvatisieren. Dieser Prozess führt unter anderem zu unerwartet dauerhaften Umordnungen von Wassermolekülen, die auf eine starke Energiedissipation über Molekülschwingungen zurück zu führen ist. Alternativ lagern sich die Elektronen auch an Halobenzolmolekülen auf der Eisoberfläche an und verstärken die Dissoziation verglichen mit Experimenten auf der Oberfläche.
- The interaction as well as dissociation of chlorine and bromine substituted benzene molecules on Cu(111) and on ice structures are investigated by combining spectroscopic and theoretical methods with real-space imaging to unveil possible reaction processes suitable for atmospheric chemistry. At coverages below 0.5 ML on Cu(111), these halobenzene molecules form hydrogen-bonded clusters. On the ice surface, the hydrogen bonds are formed in defect sites with dangling OH bonds. At the same sites, electrons excited by UV irradiation from the metal into the conduction band of ice localize, too, before they solvate. Unexpectedly, the solvation process leads to permanent rearrangements of water molecules, which may be explained by large energy dissipation to molecular vibrations. Alternatively to solvation, electron attachment to halobenzene molecules leads to an enhancement of the dissociation yield compared to dissociation on the surface.
Author: | Cord BertramGND |
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URN: | urn:nbn:de:hbz:294-56265 |
Referee: | Karina MorgensternORCiDGND, Uwe BovensiepenGND |
Document Type: | Doctoral Thesis |
Language: | German |
Date of Publication (online): | 2018/03/07 |
Date of first Publication: | 2018/03/07 |
Publishing Institution: | Ruhr-Universität Bochum, Universitätsbibliothek |
Granting Institution: | Ruhr-Universität Bochum, Fakultät für Chemie und Biochemie |
Date of final exam: | 2017/12/15 |
Creating Corporation: | Fakultät für Chemie und Biochemie |
Tag: | Elektron; Solvatation |
GND-Keyword: | Chlorbenzol; Brombenzol; Dissoziation; Struktur; Eis |
Institutes/Facilities: | Lehrstuhl für Physikalische Chemie I |
Dewey Decimal Classification: | Naturwissenschaften und Mathematik / Chemie, Kristallographie, Mineralogie |
faculties: | Fakultät für Chemie und Biochemie |
Licence (German): | Keine Creative Commons Lizenz - es gelten der Veröffentlichungsvertrag und das deutsche Urheberrecht |