Paarspezifische natürliche Orbitale zur effizienten Berechnung von Coupled-Cluster-Anregungsenergien
- In dieser Arbeit wurden erstmalig Paar-spezifische natürliche Orbitale (PNOs) für die Berechnung Anregungsenergien für Coupled-Cluster-Methoden im Formalismus der Antwort-Theorie verwendet. Es konnte gezeigt werden, dass in diesem Formalismus die Zahl der PNOs für angeregte Zustände deutlich geringer ist als für den Grundzustand. Die dabei eingeführte Näherung der abgeschnittenen PNO-Entwicklungen liefert sowohl für die Berechnung der Korrelationsenergie als bei Anregungsenergien Fehler, die klein genug sind und systematisch verringert werden können. Sowohl für lokale als auch nicht lokale Ladungstransfer-Anregungen erhält man mit PNOs eine vergleichbare Genauigkeit. Die ursprünglich hohen Kosten der PNO-Erzeugung und Integral-Transformation können durch die Verwendung weiterer lokaler Näherungen deutlich reduziert werden, sodass mit einer effizienten Implementierungen Rechnungen mit bis zu 5000 Basisfunktionen möglich sind.
Author: | Benjamin HelmichGND |
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URN: | urn:nbn:de:hbz:294-42287 |
Referee: | Christof HättigGND, Volker StaemmlerGND |
Document Type: | Doctoral Thesis |
Language: | German |
Date of Publication (online): | 2014/09/30 |
Date of first Publication: | 2014/09/30 |
Publishing Institution: | Ruhr-Universität Bochum, Universitätsbibliothek |
Granting Institution: | Ruhr-Universität Bochum, Fakultät für Chemie und Biochemie |
Date of final exam: | 2014/07/11 |
Creating Corporation: | Fakultät für Chemie und Biochemie |
GND-Keyword: | Zeitabhängige Schrödinger-Gleichung; Anregungsenergie; UV-VIS-Spektroskopie; Farbstoff; Quantenchemie |
Institutes/Facilities: | Lehrstuhl für Theoretische Chemie |
Dewey Decimal Classification: | Naturwissenschaften und Mathematik / Chemie, Kristallographie, Mineralogie |
faculties: | Fakultät für Chemie und Biochemie |
Licence (German): | Keine Creative Commons Lizenz - es gelten der Veröffentlichungsvertrag und das deutsche Urheberrecht |