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André Remy

• Das bakterielle Reaktionszentrum von R. sphaeroides stellt ein Modellsystem zum Studium der Photosynthese dar und führt bei Lichtanregung eine Ladungstrennung durch, die von einem Bakteriochlorophyll-Dimer zu zwei Ubichinon-Molekülen, Q A und Q B, reicht. Der zentrale finale Elektronentransferschritt Q A - - Q B \(\rightarrow\) Q A Q B - wurde mit zeitauflösender Stepscan-FTIR-Differenzspektroskopie und ortsspezifischer Mutagenese untersucht. Der Q A - - Q B \(\rightarrow\) Q A Q B - -Übergang verläuft als Drei-Schritt-Prozess mit \(\tau\) 1 = 12 \(\mu\)s, \(\tau\) 2 = 150 \(\mu\)s und \(\tau\) 3 = 1,1 ms. "Conformational gating" bestimmt die ersten beiden Schritte, in denen unterschiedliche Populationen von Q B von einem intermediären Elektronendonor X reduziert werden. Die Oxidation von Q A - - ist davon entkoppelt und läuft mit einer langsameren dritten Rate ab. Mit allen Raten finden Protonentransferreaktionen statt. Das Ergebnis, dass die Reduktion von Q B der Oxidation von Q A - - vorausgeht, führt zu einem völlig neuen Mechanismusvorschlag für den Q A - - Q B \(\rightarrow\) Q A Q B - -Übergang.
• The bacterial reaction centre of R. sphaeroides, a model system for studying photosynthesis, performs charge separation across the membrane from a bacteriochlorophyll dimer to two ubiquinone-10 molecules, Q A and Q B. The final electron transfer step Q A - - Q B \(\rightarrow\) Q A Q B - is investigated applying time-resolved stepscan-FTIR difference spectroscopy and site-directed mutagenesis. The Q A - - Q B \(\rightarrow\) Q A Q B - transition can be described as a three-step process with \(\tau\) 1 = 12 \(\mu\)s, \(\tau\) 2 = 150 \(\mu\)s and \(\tau\) 3 = 1,1 ms. Conformational gating controls the first two steps in which different populations of Q B are reduced by an intermediary donor X. The oxidation of Q A - - is kinetically discoupled and takes place on a slower time scale. All the steps are complexly coupled to proton transfer reactions. Especially the finding that Q B reduction proceeds Q A - - oxidation leads to a completely new mechanism.