Copper colloids and nanoparticular Cu/ZrO\(_{2}\)-based catalysts for methanol synthesis
- In the present PhD work nanoparticular Cu/ZrO\(_{2}\)-based solid catalysts were prepared using three different methods: exoemplating by activated carbon, microemulsion technique and impregnation of silica-monoliths, and characterized with XRD, N\(_{2}\)-sorption, TPR, SEM, TEM und \(\it in-situ\) XAS. The materials were tested in a high-throughput test unit for the methanol synthesis activity. Metalorganyl-stabilized copper colloids were prepared as model catalysts and were characterized extensively (TEM/HRTEM, UV/vis, ATR-IR, \(\it in-situ\) EXAFS/XANES). A semi-automated test unit for methanol synthesis in liquid phase was built. Copper colloids exhibited very high methanol synthesis activities in absence of Zn-species, whereas an altered reaction pathway involving methyl formate as an intermediate was observed. Additionally copper colloids were supported on CMK-supports and tested for their catalytic activity in gas phase.
- In der vorliegenden Dissertation wurden nanopartikulare Cu/ZrO\(_{2}\)-basierende Feststoffkatalysatoren auf drei verschiedene Arten synthetisiert: Exotemplating mit Aktivkohle, Mikroemulsionstechnik sowie Imprägnierung von Silica-Monolithen, und mit Hilfe von XRD, N\(_{2}\)-Sorption, TPR, SEM, TEM und \(\it in-situ\) XAS charakterisiert. Die Materialien wurden in einer Hochdurchsatz-Testanlage für die Methanolsynthese untersucht. Kupferkolloide stabilisiert durch Metallorganyle wurden als Modelkatalysatoren hergestellt und umfassend charakterisiert (TEM/HRTEM, UV/vis, ATR-IR, \(\it in-situ\) EXAFS/XANES). Eine semi-automatisierte Testanlage für Methanolsynthese in flüssiger Phase wurde aufgebaut. Die Kupferkolloide zeigten erstaunlich hohe Methanolsyntheseaktivitäten in Abwesenheit von Zn-Species, wobei ein abgewandelter Reaktionsweg mit Methylformiat als Zwischenstufe beobachtet wurde. Des Weiteren wurden Kupferkolloide auf CMK-Kohlenstoffträgern fixiert und auf ihre katalytische Aktivität in Gasphase untersucht.
Author: | Sascha Vukojević |
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URN: | urn:nbn:de:hbz:294-26844 |
Referee: | Ferdi SchüthGND, Martin MuhlerORCiDGND |
Document Type: | Doctoral Thesis |
Language: | English |
Date of Publication (online): | 2009/12/01 |
Date of first Publication: | 2009/12/01 |
Publishing Institution: | Ruhr-Universität Bochum, Universitätsbibliothek |
Granting Institution: | Ruhr-Universität Bochum, Fakultät für Chemie und Biochemie |
Date of final exam: | 2009/10/28 |
Creating Corporation: | Fakultät für Chemie und Biochemie |
GND-Keyword: | Methanolherstellung; Heterogene Katalyse; EXAFS; Kupfer / Kolloid; High Throughput screening |
Dewey Decimal Classification: | Naturwissenschaften und Mathematik / Chemie, Kristallographie, Mineralogie |
Licence (German): | Keine Creative Commons Lizenz - es gelten der Veröffentlichungsvertrag und das deutsche Urheberrecht |