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Volker Kleinschmidt

• In this work we investigate the role of networks of protonated water clusters within the proton-pumping process of the bacteriorhodopsin (BR) protein. For this purpose we have - in the framework of a quantum-mechanical / molecular-mechanical hybrid simulation - embedded two different simply protonated water clusters in a cavity near the so called "proton-release-group" (in direction to extracellular medium) of the protein, in order to quantum-mechanically compute the infrared spectrum of these molecular species, using the method of Car and Parrinello. The results of these computations with respect to the so-called Eigen cation, H9O4+, as well as with respect to the solvated Zundel complex, 4H2O H5O2+, could then be compared on the one hand to computed infrared spectra of analog species in the gas phase, and on the other hand in particular to measured infrared difference spectra of BR under physiological conditions.
• In dieser Arbeit geht es darum zu untersuchen, ob und inwiefern Netzwerke protonierter Wassermoleküle innerhalb des protonenpumpenden Proteins Bakteriorhodopsin (BR) eine entscheidende Rolle bei den einzelnen Protonentranslokationsschritten des Pump-Prozesses spielen. Zu diesem Zwecke wurden, in Rahmen einer quantenmechanisch / molekularmechanischen Hybrid-Simulation, zwei verschiedenartige, einfach protonierte Wasser-Cluster in einem Hohlraum oberhalb der sogenannten "Proton-Freisetzungs-Gruppe" des BR-Protein eingebettet, um anschliessendderen jeweiliges Infrarot-Spektrum quantenmechanisch - mittels der Methode von Car und Prrinello - berechnen zu können. Die so gewonnen Ergebnisse bezüglich Eigen-Kation, H9O4+, und solvatisierten Zundel-Komplex, 4H2O H5O2+, wurden einerseits mit den Infrarot-Spektren analoger Spezies aus der Gasphase, sowie andererseits auch insbesondere mit experimentellen, d.h. in vivo an BR gemessenen Differenz-Spektren im Infraroten vergleichen.