Ab initio Rechnungen zu O1s XPS-Spektren von reinen und adsorbatbedeckten ZnO-Oberflächen
- O1s XPS-Spektren wurden mit wellenfunktionsbasierten, quantenchemischen ab initio Methoden berechnet. Die experimentellen O1s XPS-Spektren von der \(H_{2}O/\) ZnO(000-1)-Oberfläche sind nur mit der (1 × 1) Oberflächenstruktur für die O terminierte ZnO(000-1)-Oberfläche kompatibel, und nicht mit der (2 × 1) Struktur, die aus theoretischen Argumenten als die stabilere gilt\ O1s XPS-Rechnungen für die Adsorption eines \(CO_{2}-Moleküls\) auf der nicht polaren ZnO(10-10)-Oberfläche deuten auf eine starke Adsorption und die Bildung eines \(CO_{3}^{2-}-Anions\) auf der Oberfläche hin. Experimentell ist nur die \(CO_{2}-Insertion\) in die Zn-H Bindung von Alkoxyzink-hydriden (molekulare Modelle für ZnO-Katalysatoren) beobachtet worden. CO inseriert dagegen nicht. DFT-Rechnungen belegen die experimentelle Aussage. Der Vergleich von harmonischen Frequenzen mit DRIFTS-Spektren zeigt, dass die \(CO_{2}-Insertion\) nur dann möglich ist, wenn O mit einer cis- oder trans-Anordnung einer Formiat-Gruppe \((HCO_{2})\) zum Zn koordiniert ist.
Author: | Konstantinos KotsisGND |
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URN: | urn:nbn:de:hbz:294-17684 |
Referee: | Volker StaemmlerGND, Christof WöllORCiDGND |
Document Type: | Doctoral Thesis |
Language: | German |
Date of Publication (online): | 2006/12/06 |
Date of first Publication: | 2006/12/06 |
Publishing Institution: | Ruhr-Universität Bochum, Universitätsbibliothek |
Granting Institution: | Ruhr-Universität Bochum, Fakultät für Chemie und Biochemie |
Date of final exam: | 2006/11/06 |
Creating Corporation: | Fakultät für Chemie und Biochemie |
GND-Keyword: | Röntgen-Photoelektronenspektroskopie; Zink; Oberfläche; Zinkhydrid; Harmonische Analyse |
Institutes/Facilities: | Lehrstuhl für Theoretische Chemie |
Dewey Decimal Classification: | Naturwissenschaften und Mathematik / Chemie, Kristallographie, Mineralogie |
faculties: | Fakultät für Chemie und Biochemie |
Licence (German): | Keine Creative Commons Lizenz - es gelten der Veröffentlichungsvertrag und das deutsche Urheberrecht |