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Vanessa Quaranta

• In the present thesis a neural network potential (NNP) for ZnO/water interfaces has been developed by means of dispersion-corrected DFT calculations. Energies and forces given by the NNP have been employed for extended ab initio-quality molecular dynamics simulations, which allowed to determine structural and dynamical properties of water. It has been found that at ambient conditions water molecules are partially dissociated at both non-polar (10-10) and (11-20) ZnO surfaces with ubiquitous water-recombination and water-dissociation. Here, a comprehensive description of such reactions, that proceed via proton transfer (PT), is presented. The PT mechanisms, the role of hydrogen-bond networks on PT barriers and PT rates, and the relationship between PT reactivity and OH stretching frequencies are discussed in detail.
• In der vorliegenden Doktorarbeit wurde ein neuronales Netzwerk Potential (NNP) für ZnO/Wasser Grenzflächen, basierend auf dispersions-korrigierten DFT Rechnungen, entwickelt. Durch erweiterte Molekulardynamik Simulationen, in denen die Energien und Kräfte mittel NNP bestimmt wurden, konnten die strukturellen und dynamischen Eigenschaften von Wasser mit ab-initio Qualität bestimmt werden. Es hat sich gezeigt, dass Wassermoleküle bei Umgebungsbedingungen an den beiden unpolaren ZnO Oberflächen (10-10) und (11-20) teilweise dissoziiert sind, durch allgegenwärtige Wasser-Rekombination und Wasser-Dissoziation. Eine umfassende Beschreibung solcher Reaktionen, welche durch Protonen-Übertragungs- Reaktionen (PT) stattfinden, wird hier vorgestellt. Die PT-Mechanismen, der Einfluss des Wasserstoffbrückenbindungs-Netzwerks auf PT-Barrieren und PT-Raten, sowie die Beziehung zwischen PT-Reaktivität und OH-Streckschwingungsfrequenzen werden im Detail diskutiert.