Computer simulations of methylamine dehydrogenase
- Der geschwindigkeitsbestimmende Protonentransfer in der reduktiven Halbreaktion des bakteriellen Enzyms Methylamin-Dehydrogenase (MADH) mit dessen nativem Substrat Methylamin (MA) wird unter Verwendung beschleunigter QM/MM Molekulardynamik-Simulation bei Umgebungstemperatur untersucht. Die generierten mehrdimensionalen Landschaften der freien Energie der Reaktion bilden zwei sehr ähnliche Reaktionspfade zu den beiden potentiellen Protonenakzeptoren, den Sauerstoffatomen OD1 oder OD2 ab. Der Protonentransfer zu OD2 wird sowohl kinetisch als auch thermodynamisch um ca. 2 kKal/Mol bevorzugt. Weitere mechanistische Untersuchungen der generierten Trajektorien legen offen, dass die Wasserstoffbrücke zwischen Thr122\(\beta\) und OD1 auch im Übergangszustand für die beiden potentiellen Reaktionspfade Bestand hat. Die Populationsanalyse der Elektronendichte bestätigt, dass elektrische Ladung im Zuge der Oxidation des Substrats in das Ringsystem des TTQ-Kofaktors delokaliziert wird.
Download full text files
Additional Services
| Author: | Theodros Gaschau Tena ZellekeGND |
|---|---|
| URN: | urn:nbn:de:hbz:294-57247 |
| Subtitle (English): | free energy landscape and proton transfer pathways in oxidative deamination of methylamine |
| Referee: | Dominik MarxGND, Lars V. SchäferORCiDGND |
| Document Type: | Doctoral Thesis |
| Language: | English |
| Date of Publication (online): | 2018/06/05 |
| Date of first Publication: | 2018/06/05 |
| Publishing Institution: | Ruhr-Universität Bochum, Universitätsbibliothek |
| Granting Institution: | Ruhr-Universität Bochum, Fakultät für Chemie und Biochemie |
| Date of final exam: | 2018/03/14 |
| Creating Corporation: | Fakultät für Chemie und Biochemie |
| GND-Keyword: | Computersimulation; Molekulardynamik; Reaktionsmechanismus; Enzymkatalyse; Protonentransfer |
| Institutes/Facilities: | Lehrstuhl für Theoretische Chemie |
| Dewey Decimal Classification: | Naturwissenschaften und Mathematik / Chemie, Kristallographie, Mineralogie |
| Licence (German): |  Keine Creative Commons Lizenz - es gelten der Veröffentlichungsvertrag und das deutsche Urheberrecht |
